二氧化碳到碳氫化合物的電催化轉化涉及多電子還原反應過程,面臨著復雜的轉化途徑和選擇性控制困難等
問題。
由中國科學院大連化學物理研究所(DICP)的王國雄教授和包新和教授領導的研究小組利用鈷酞菁(CoPc)和鋅氮碳(Zn)增強了將CO2電還原為甲烷的能力( -NC)串聯催化劑。
他們在非銅基催化劑上實現了在CO2 RR中生產CH4的高活性,并為將二氧化碳電催化還原為碳氫化合物提供了新的策略。
這項工作于9月4日發表在Angewandte Chemie國際版上。
與單獨的CoPc或Zn-NC相比,該CoPc和Zn-NC串聯催化劑的甲烷/一氧化碳比率提高了100倍以上。
密度泛函理論計算和比較實驗結果表明,碳氧化鈦首先還原成一氧化碳的酞菁鈷,然后將碳擴散到鋅- NC一氧化碳和進一步轉化成甲烷。
這種串聯催化策略將二氧化碳轉化為甲烷,并將該過程分解為兩個活性位點的串聯電催化反應。在該串聯催化系統中,CoPc提供了一氧化碳,以將吸附的氫保留在Zn-N位置的相鄰氮上,從而提高了甲烷的產生速率。